Σύμφωνα με τον Πρωτοπρεσβύτερο Θωμά Λ. Συνοδινό «Οι αείμνηστοι πατέρες μας, κάτοικοι του μικρού αλλά και ιστορικού νησιού της Αμοργού, παρά την κατά καιρούς ένδειά τους, τα περιορισμένα υλικά και τα πενιχρά μέσα που διέθεταν, κατασκεύασαν ήδη από τα πρώτα χριστιανικά χρόνια αξιόλογες Βασιλικές, Ιερές Μονές και Εκκλησίες, αλλά και ταπεινούς Ευκτήριους Οίκους, αφήνοντάς μας μια παράδοση πλούσια και πολυδιάστατη….. Η Αμοργός είναι κατάμεστη από τέτοια έργα λατρείας του Θεού, έργα πίστεως και πολιτισμού όλων των εποχών, άλλα κατακείμενα σε ερείπια, όπως οι παλαιοχριστιανικές Βασιλικές, με αξιόλογα έργα γλυπτικής κατά χώραν, αλλά και άλλα που συνεχίζουν τη λειτουργία τους, αιώνες τώρα.»
Τον εκθεσιακό πυρήνα της Εκκλησιαστικής Συλλογής αποτελούν χριστιανικά κειμήλια μεγάλης ιστορικής και θρησκευτικής αξίας, τα οποία έχουν περισυλλεγεί στο πέρασμα των ετών στο νησί της Αμοργού, από ιερείς ή λαϊκούς, και διαφυλαχθεί για όλο αυτό το διάστημα, στον Ναό της Παναγίας της Επισκοπής, τη Μητρόπολη της Χώρας, όλα εξαιρετικά έργα αρχιτεκτονικής, γλυπτικής, εικονογραφίας, κεντητικής, μεταλλοτεχνίας, Παλαιοχριστιανικών, Βυζαντινών και Μεταβυζαντινών χρόνων. Δυστυχώς, πολλά ακόμη κειμήλια έχουν καταστραφεί ή χαθεί σε ιδιωτικές συλλογές.
Στο ισόγειο εκτίθενται γλυπτά μαρμάρινα αρχιτεκτονικά μέλη από βασιλικές Παλαιοχριστινιακής-Πρώιμης Βυζαντινής περιόδου (324-842), τα οποία έχουν βρεθεί διάσπαρτα ή σε δεύτερη χρήση σε νεότερες εκκλησίες στην ευρύτερη περιοχή Αμοργού, επιβεβαιώνοντας τις γραπτές μαρτυρίες περί ανοικοδόμησης μνημειακών βασιλικών, ειδικά κατά τον 5ο-6ο αι., περίοδο θρησκευτικού ενθουσιασμού και σχετικής οικονομικής ευεξίας, καθώς και ανάδειξης της Αμοργού σε Επισκοπή. Ανάμεσά τους συγκαταλέγονται μαρμάρινα θωράκια, τμήματα επιστυλίου τέμπλου, κιονίσκοι, πόδες Αγίας Τραπέζης, αλλά και επιτύμβιες επιγραφές, λαξευμένα είτε από Αμοργιανούς τεχνίτες σε εντόπιο δολομιτικό ασβεστόλιθο και σε πρότυπα που έδινε η Κωνσταντινούπολη και επικρατούσαν σε όλη τη Βυζαντινή επικράτεια, είτε εισηγμένα από εργαστήρια άλλων κέντρων (Προκόννησος, Πάρος).
Η συλλογή του ισογείου συνεχίζεται με ιερά σκεύη, έκφραση της ευγνωμοσύνης του πιστού, της ευλάβειας και αφοσίωσής του στον Θεό, λόγος για τον οποίο η δημιουργία τους κατατάσσεται σε υψηλότατα επίπεδα καλλιτεχνίας: άγια ποτήρια, δισκάρια, αρτοφόρια, αργυρόδετο Ευαγγέλιο, σταυροί ευλογίας, και αγιασμού, ξυλόγλυπτες σφραγίδες για την προετοιμασία του προσφόρου και των άρτων, κανδήλες αργυρές, κηροστάτες, χαλκόγραφα αντιμήνσια, όλα δώρα των πιστών για την τέλεση της Θείας Λειτουργίας, των Ιερών Μυστηρίων και Τελετών. Επίσης, αργυρά καλύμματα εικόνων αλλά και τάματα, ορατά σημεία της απόλυτης εμπιστοσύνης των ανθρώπων στη θαυματουργική δύναμη του Θεού. Δείγμα εξαιρετικής τέχνης αποτελεί και το ξυλόγλυπτο κουβούκλιο του Επιταφίου του 18ου αι. Το ενδιαφέρον του επισκέπτη προσελκύει και το νόμισμα Ροβέρτου, Βασιλέως Νεαπόλεως, ενδεικτικό των επαφών της Αμοργού κατά τον 14ο αι.
Ιδιαιτέρως σημαντικό τμήμα της Συλλογής στον όροφο του κτηρίου, αποτελεί το σύνολο των πενήντα, περίπου, παλαιτύπων βιβλίων του Ναού της Επισκοπής, που αντιπροσωπεύουν όλους τους ελληνικούς εκδοτικούς οίκους της Βενετίας, καλύπτοντας την περίοδο 1588-1820, όπως και χειρόγραφα.
Ο επισκέπτης θα έχει επίσης την ευκαιρία να θαυμάσει ιερές εικόνες, χρονολογούμενες από τον 16ο έως τον 20ο αι. Πρόκειται για έργα Κρητικών, Αμοργιανών και άλλων Κυκλαδιτών καλλιτεχνών, καθώς και εικόνες ρωσικής τέχνης, που ίσως έφεραν ευλαβείς καπεταναίοι και άλλοι ναυτικοί του νησιού, επιστρέφοντας από τα ταξίδια τους στην Οδησσό και άλλα λιμάνια της Ρωσίας.
Η Εκκλησιαστική Συλλογή Αμοργού περιλαμβάνει επίσης πλούσια συλλογή ιερών αμφίων και εξαρτημάτων τους, τα οποία έχουν γνωρίσει μακραίωνη εξέλιξη, διαφοροποιώντας και λαμπρύνοντας την αμφίεση των κληρικών όταν τελούν τα Ιερά Μυστήρια. Με τη δημιουργία των αμφίων συνδέθηκε και η εκκλησιαστική κεντητική, εκφράζοντας τον συμβολισμό των αμφίων. Μεταξύ αυτών, άμφια και ενθυμήματα επιφανών επισκοπικών και ιερατικών προσωπικοτήτων, που με την ευεργετική τους παρουσία συνέδεσαν το όνομά τους με το νησί της Αμοργού, όπως ο μακαριστός Πάπας και Πατριάρχης Αλεξανδρείας Παρθένιος ο Γ’, για τον οποίο η Αμοργός υπήρξε τόπος ανάπαυσης και πνευματικής αναψυχής.
Το Εκκλησιαστικό Μουσείο Αμοργού έχει επιγραφεί στο όνομα του επιφανούς φίλου του νησιού Μακαριστού Αρχιεπισκόπου Χριστοδούλου, τα Ιερά Άμφια και προσωπικά εκκλησιαστικά αντικείμενα του οποίου ολοκληρώνουν τη Συλλογή, εκτιθέμενα σε ξεχωριστή αίθουσα του Μουσείου. Έχουν παραχωρηθεί από την Ιερά Αρχιεπισκοπή Αθηνών μέσω του Πρωτοπρεσβύτερου Θωμά Συνοδινού, ο οποίος προσέφερε επίσης εκκλησιαστικά κειμήλια από την προσωπική του συλλογή εις μνήμην του Αρχιεπισκόπου Χριστοδούλου και των προσφιλών κεκοιμημένων συγγενών του.
